經過長時間的休整，治療眼傷的瀨文焚流（加瀨亮飾）終于隨著當麻（戶田惠梨香飾）重返闊別已久的未詳，只是此時來自公安部公安五課的市柳（でんでん飾）和吉川（北村一輝飾）握得實權，令瀨文等人頗為氣悶。與此同時，在市井算命的覺被一掌握瞬間移動能力的黑衣男子射殺，同時遇害的還有覺的保鏢以及幾名無辜市民。父母雙雙遇害而作為幸存者并且目擊了黑衣人真實容顏的少女久遠望（谷村美月飾）便成為對方追殺的目標。為了保護小望，未詳同仁通力合作，并持續追索黑衣人的真面目以及其背后的陰帧Ｔ诖似陂g，當麻也展示了其不為人知的SPEC。一場斗智斗勇的戰斗拉開了序幕……